Том 66, № 1 (2024)

Предложен и на лабораторном уровне опробован метод получения порошка твердого раствора оксидов урана — плутония (содержание плутония — 38%) из пульпы AUPuC-процесса (Ammonium Uranyl — Plutonyl Carbonate) с использованием СВЧ-излучения в восстановительной и воздушной средах. Для проведения исследований предварительно была подготовлена пульпа, полученная методом соосаждения урана и плутония из их нитратного раствора (имитирующего раствор-реэкстракт). Процесс состоит из трех основных стадий: окисления Pu(IV) до Pu(VI), осаждения и конверсии полученной пульпы в лабораторной СВЧ-установке. По данным рентгенофазового анализа, порошок, полученный в восстановительной атмосфере, является твердым кубическим раствором (U_хPu_1–х)O₂. Порошок, полученный в воздушной атмосфере, является смесью двух оксидов PuO₂ и U₃O₈. Сканирующая электронная микроскопия и электронно-зондовый микроанализ порошка, полученного в воздушной атмосфере, показали, что в твердой фазе наблюдается достаточно равномерное распределение U, Pu и O.

В работе исследованы камнелитые матрицы (КЛМ), полученные в результате сплавления базальта как с урансодержащим перлитом марки М150, так и с U₃O₈ при температуре 1623 К на воздухе в течение 5 ч. В результате сплавления базальта с перлитом марки М150, не содержащим урана, получаются матрицы, содержащие в качестве основных фаз стекло и шпинель. При сплавлении базальта и урансодержащего перлита марки М150 образуются КЛМ, основными фазами которых являются две разные по составу Cr-шпинели, урансодержащее стекло и дендритовидные алюмосиликатные кристаллы. При сплавлении базальта и U₃O₈, взятых в исходном массовом отношении 1 : 1, образуется КЛМ, основными фазами которой являются UO3, CaU₃O₁₀, (Al, Cr, Fe)₂U₂O₉, плагиоклаз и урансодержащее стекло. Исследована скорость выщелачивания урана из сплава базальта c урансодержащим перлитом М150, содержащего ~7.2 мас% U, и КЛМ, полученной сплавлением базальта с U₃O₈ и содержащей ~42.5 мас% U, в H₂O после 28 сут контакта при 298 К.

Приведены результаты испытаний на стенде центробежных экстракторов схемы первого экстракционного цикла в защитных перчаточных боксах на модельных растворах ОЯТ с использованием экстракционной системы на основе 30- и 45%-ного ТБФ в изопарафинах. Показано, что повышение концентрации ТБФ до 45% приводит к ухудшению показателей качества продуктов, полученных по аналогичной схеме при испытаниях с использованием экстракционной системы на основе 30%-ного ТБФ в Изопаре L на модельных растворах ОЯТ. Сопоставление экспериментальных и рассчитанных по математической модели профилей распределения компонентов по ступеням показало удовлетворительное совпадение значений концентраций азотной кислоты и уранилнитрата. Вместе с тем выявлена необходимость доработки математической модели экстракции циркония, технеция и нептуния с учетом их взаимодействия с комплексообразователями.

Исследована сорбционная очистка водных растворов от ТБФ на полимерном сорбенте Полисорб-1, а также 70%-ного раствора ТБФ в додекане от бутилфосфорных кислот с применением слоистых двойных оксидов и гидроксидов Mg-Al. Установлено, что применение полимерного сорбента Полисорб-1 позволяет провести очистку водных растворов от ТБФ в статическом и динамическом режимах, применение сорбента СДГ-Mg-Al-ЦД-ОН — очистку растворов ТБФ в додекане от кислых продуктов разложения и гидролиза ТБФ.

Исследован выход ¹³⁷Cs в поток Ar при взаимодействии ¹³⁷CsI и ¹³⁷CsOH—¹³⁷Cs₂CO₃ с расплавленным свинцом при температуре ~852 К. Установлено, что в процессе нагрева Pb⁰ с ¹³⁷CsI, ¹³⁷CsOH—¹³⁷Cs₂CO₃ и ¹³⁷CsI—¹³⁷CsOH—¹³⁷Cs₂CO₃ в газовый поток может перейти от 2 до 8% ¹³⁷Cs. На основании распределения¹³⁷Cs по элементам системы газоочистки сделан вывод о том, что химический и дисперсный состав соединений, содержащих ¹³⁷Cs, в газовой фазе достаточно неоднороден. При этом летучие соединения ¹³⁷Cs, образующиеся при нагреве ¹³⁷CsI, ¹³⁷CsOH—¹³⁷Cs₂CO₃ и ¹³⁷CsI—¹³⁷CsOH—¹³⁷Cs₂CO₃ с Pb⁰ в газовом потоке при ~852 К, могут содержать как заряженные аэрозоли, так и аэрозоли без электрического заряда.

Охрана почвы от загрязнения нефтью и нефтепродуктами является важной экологической задачей. Источниками нефтяных загрязнений почвы являются не только объекты нефтепромыслов, но и промышленные объекты, прямо или косвенно использующие нефтепродукты. Нефть, попадая в почву, претерпевает ряд изменений, в основе которых лежат превращения под влиянием окружающей среды. Представляют интерес исследования, направленные на изучение процессов изменений нефти при ее деградации в почве. При деградации нефти на почвенной поверхности происходят поликонденсационные процессы, что приводит к структурным изменениям нефти. Нами сопоставлены состав и свойства нефти после добычи и длительного нахождения на поверхности почвы. Осуществлен анализ нефтезагрязненных почв на расстоянии 0–5, 0–10 м от источника загрязнения и с глубины 0–15 см. Деградированные в почве нефти подвержены также и воздействию естественного радионуклидного фона. В связи с этим в работе исследовано воздействие гамма-излучения на деградированные в почве нефти Сураханского нефтяного месторождения Азербайджана. Образцы нефти были взяты из скважины и из нефтезагрязненной почвы и разделены на три компонента: масла, смола и асфальтены. Представлены результаты масс-спектрометрического и ИК-спектрометрического исследования указанных фракций образцов сырой и деградированной нефтей, установлены закономерности образования газообразных продуктов при их радиолизе.

Исследована эффективность включения дейтерия в 4-аминобутановую кислоту (GABA). При использовании D₂O при 200°C в GABA включалось в среднем около 0.5 атома дейтерия. При использовании D₂O с трифторуксусной кислотой (1 : 1) при 250°C включалось в среднем 1.49 атома дейтерия с выходом 15%. При применении твердофазного метода удавалось вводить в среднем около 3 атомов дейтерия на молекулу GABA. При изотопном обмене с D₂O использование палладиево-родиевой смеси, предварительно обработанной газообразным дейтерием, позволяло получать [D]GABA, содержание дейтерия в которой достигало 4.5–4.6 атома. Но в обоих случаях выходы [D]GABA оказались низкими. Препаративные количества [D]GABA получали при использовании дополнительных носителей. Лучший результат получен при нанесении GABA на цеолит. При использовании D₂O и 5% PdО/BaSO₄-GABA-цеолита, предварительно обработанного газообразным дейтерием, можно получить [D]GABA со средним содержанием 1.5–2.0 атомов дейтерия и выходом около 30%.

Проанализировано содержание ²³⁷Np, ^{239, 240}Pu и ²⁴¹Am в морской воде, взвешенном веществе и кернах донных осадков Уссурийского и Амурского заливов, отобранных в июле 2021 и августе 2022 гг. Впервые определены удельные активности ²³⁷Np, ^{239, 240}Pu и ²⁴¹Am в воде залива Петра Великого, которые составили (19–105) × 10^–3, 2.0–5.3 и 24.1–33.5 мБк/м³ соответственно. Удельные активности, а также соотношение изотопов ²³⁹Pu/²⁴⁰Pu (~0.18) в донных осадках определенно указывают, что основным источником поступления плутония являются глобальные выпадения. Определены скорости осадконакопления для Амурского залива (в эстуарии р. Раздольная) — 0.9 мм/год и для Уссурийского залива — 4.1 мм/год. Установлены коэффициенты перехода актинидов для залива Петра Великого: растворенные формы, включая коллоиды — взвешенное вещество — донный осадок.