Теоретическое исследование гидролиза серонитрозильного комплекса железа [Fe(NO)2(SCH2)2]+

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Доступ платный или только для подписчиков

Аннотация

Механизм гидролиза модельного серонитрозильного комплекса железа (СНКЖ) [Fe(NO)2(SCH2)2]+ 1 с тиоформальдегидными лигандами был исследован с помощью методов теории функционала плотности и модели поляризуемой непрерывной среды растворителя. Квантово-химические расчеты использовали функционалы TPSSH и M06 в базисе def2-TZVP и включали влияние водной среды. Установлено, что гидролиз 1 является экзотермическим процессом с малой энергией активации, в то время как обмен NO на H2O термодинамически невыгоден. Расчеты предсказали более низкий активационный барьер для ассоциативного механизма с согласованным замещением SCH2 на H2O, чем для диссоциативного механизма с гомолитическим распадом координационной связи Fe–S в воде. Механизм гидролиза с участием OH– оказался менее выгодным при рН 7. Расчеты предсказали, что катионный СНКЖ 1 имеет {Fe1+(NO•)2}9 тип электронной структуры и сохраняет в воде тетраэдрическую структуру характерную для строения кристаллов СНКЖ с тиокарбонильными лигандами.

Об авторах

В. Б. Лужков

Федеральный исследовательский центр проблем химической физики и медицинской химии РАН; Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова, Факультет фундаментальной физико-химической инженерии

Email: vbl@icp.ac.ru
Россия, 142432, Московская обл., Черноголовка; Россия, 119991, Москва

В. Б. Крапивин

Федеральный исследовательский центр проблем химической физики и медицинской химии РАН

Email: vbl@icp.ac.ru
Россия, 142432, Московская обл., Черноголовка

Н. А. Санина

Федеральный исследовательский центр проблем химической физики и медицинской химии РАН; Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова, Факультет фундаментальной физико-химической инженерии

Email: vbl@icp.ac.ru
Россия, 142432, Московская обл., Черноголовка; Россия, 119991, Москва

С. М. Алдошин

Федеральный исследовательский центр проблем химической физики и медицинской химии РАН

Автор, ответственный за переписку.
Email: vbl@icp.ac.ru
Россия, 142432, Московская обл., Черноголовка

Список литературы

  1. Butler A.R., Glidewell C., Li M.-H. // Adv. Inorg. Chem. 1988. V. 32. P. 335.
  2. Butler A.R. // Chem. Rev. 2002. V. 102. P. 1155.
  3. Szaciłowski K., Chmura A., Stasicka Z. // Coord. Chem. Rev. 2005. V. 249. P. 2408.
  4. Sanina N.A., Aldoshin S.M. // Russ. Chem. Bull. 2011. V. 60. P. 1223.
  5. Lewandowska H., Kalinowska M., Brzóska K. et al. // Dalton Trans. 2011. V. 40. P. 8273.
  6. Hsiao H.Y., Chung C.W., Santos J.H. et al. // Ibid. 2019. V. 48. P. 9431.
  7. Vanin A.F. // Int. J. Mol. Sci. 2021. V. 22. P. 10356.
  8. Beinert H., Holm R.H., Munck E. // Science. 1997. V. 277. P. 653.
  9. Rao P.V., Holm R.H. // Chem. Rev. 2004. V. 104. P. 527.
  10. Borodulin R.R., Kubrina L.N., Mikoyan V.D. et al. // Nitric Oxide. 2013. V. 29. P. 4.
  11. Keszler A., Diers A.R., Ding Z., Hogg N. // Ibid. 2017. V. 65. P. 1.
  12. Butler A.R., Glidewel C., Hyde A.R. et al. // Polyhedron. 1983. V. 2. P. 1045.
  13. Syrtsova L.A., Sanina N.A., Kabachkov E.N. et al. // RSC Adv. 2014. V. 4. P. 24560.
  14. Pokidova O.V., Shkondina N.I., Syrtsova L.A. et al. // Rus. Chem. Bull., Int. Ed. 2017. V. 66. P. 821.
  15. Sanina N.A., Aldoshin S.M., Korchagin D.V. et al. // Inorg. Chem. Comm. 2014. V. 49. P. 44.
  16. Sanina N.A., Manzhos R.A., Emel’yanova N.S. et al. // J. Mol. Struct. 2019. V. 1181. P. 253.
  17. Buhro W.E., Etter M.C., Georgiou S. et al. // Organometallics. 1987. V. 6. P. 1150.
  18. Schenk W.A., Vedder B., Klüglein M. et al. // Dalton Trans. 2002. V. 16. P. 3123.
  19. Schenk W.A. // Ibid. 2011. V. 40. P. 1209.
  20. Staroverov V.N., Scuseria G.E., Tao J., Perdew J.P. // J. Chem. Phys. 2003. V. 119. P. 12129.
  21. Zhao Y., Truhlar D.G. // Theor. Chem. Acc. 2008. V. 120. P. 215.
  22. Weigend F., Ahlrichs R. // Phys. Chem. Chem. Phys. 2005. V. 7. P. 3297.
  23. Cances E., Mennuci B., Tomassi J.A. // J. Chem. Phys. 1997. V. 107. P. 3032.
  24. Marenich A.V., Cramer C.J., Truhlar D.G. // J. Phys. Chem. B. 2009. V. 113. P. 6378.
  25. Ribeiro R.F., Marenich A.V., Cramer C.J. et al. // Ibid. 2011. V. 115. P. 14556.
  26. Krapivin V.B., Sen’ V.D., Luzhkov V.B. // Chem. Phys. 2019. V. 522. P. 214.
  27. Лужков В.Б. // Журн. физ. химии. 2020. Т. 94. № 5. С. 680. DOI: (Luzhkov V.B. // Russ. J. Phys. Chem. 2020. V. 94. P. 680.https://doi.org/10.1134/S003602442005015510.1134/S0036024420050155).https://doi.org/10.31857/S0044453720050155
  28. Frisch M.J., Trucks G.W., Schlegel H.B. et al. Gaussian 09, Revision D.01. Gaussian, Inc., Wallingford CT, 2010.
  29. Grimme S., Ehrlich S., Goerigk L.J. // Comput. Chem. 2011. V. 32. P. 1456.
  30. Лужков В.Б. // Изв. РАН Сер. Хим. 2014. № 3. С. 561.
  31. Pokidova O.V., Luzhkov V.B., Emel’yanova N.S. et al. // Dalton Trans. 2020. V. 49. P. 12674.
  32. Luzhkov V.B., Österberg F., Acharya P. et al. // Phys. Chem. Chem. Phys. 2002. V. 4. P. 4640.
  33. Westheimer F.H. // Acc. Chem. Res. 1968. V. 1. P. 70.
  34. Florián J., Warshel A. // J. Phys. Chem. B. 1998. V. 102. P. 719.
  35. Hu C.H., Brinck T.J. // J. Phys. Chem. A. 1999. V. 103. P. 5379.
  36. Menegon G., Loos M., Chaimovich H. // Ibid. 2002. V. 106. P. 9078.
  37. Menegon G., Chaimovich H. // Ibid. 2005. V. 109. P. 5625.
  38. Luzhkov V.B., Venanzi C.A. // J. Phys. Chem. 1995. V. 99. P. 2312.
  39. Tsai F.T., Chiou S.J., Tsai M.C. et al. // Inorg. Chem. 2005. V. 44. P. 5872.
  40. Dai R.J., Ke S.C. // J. Phys. Chem. B. 2007. V. 111. P. 2335.
  41. Emelyanova N.S., Shestakov A.F., Sulimenkov I.V. et al. // Russ. Chem. Bull. 2012. V. 61. P. 1.
  42. Emel’yanova N.S., Poleshchuk O.K., Sanina N.A. et al. // Ibid. 2014. V. 63. P. 37.
  43. Lo F.C., Li Y.W., Hsu I.J. et al. // Inorg. Chem. 2014. V. 53. P. 10881.
  44. Emelyanova N.S., Shmatko N.Y., Sanina N.A., Aldoshin S.M. // Russ. Chem. Bull. 2017. V. 66. P. 1842.
  45. Banerjee A., Sen S., Paul A. // Chem. Eur. J. 2018. V. 24. P. 3330.
  46. Arantes G.M., Bhattacharjee A., Field M.J. // Angew. Chem. Int. Ed. 2013. V. 52. P. 8144.
  47. Arantes G.M., Field M.J. // J. Phys. Chem. A. 2015. V. 119. P. 10084.
  48. Teixeira M.H., Curtolo F., Camilo S.R. et al. // J. Chem. Inf. Model. 2020. V. 60. P. 653.
  49. Krapivin V.B., Luzhkov V.B., Sanina N.A., Aldoshin S.M. // Mendeleev Commun. 2022. V. 32. P. 457.
  50. Enemark J.H., Feltham R.D. // Coord. Chem. Rev. 1974. V. 13. P. 339.
  51. Vanin A.F., Burbaev D.S. // J. Biophys. 2011. V. 2011. P. 1.
  52. De Abreu H.A., Guimarães L., Duarte H.A. // J. Phys. Chem. A. 2006. V. 110. P. 7713.
  53. Marom N., Tkatchenko A., Rossi M. et al. // J. Chem. Theory Comput. 2010. V. 6. P. 81.
  54. Zhao Y., Truhlar D.G. // Phys. Chem. Chem. Phys. 2008. V. 10. P. 2813.

Дополнительные файлы


© В.Б. Лужков, В.Б. Крапивин, Н.А. Санина, С.М. Алдошин, 2023