Трансформация комплексной колебательной восприимчивости линейной молекулы под действием столкновений на примере полосы ν3 диоксида углерода

Cover Page

Cite item

Full Text

Open Access Open Access
Restricted Access Access granted
Restricted Access Subscription or Fee Access

Abstract

На основе квантовой модели сильных столкновений впервые прослежена одновременная трансформация обеих компонент комплексной изотропной колебательной восприимчивости, происходящая при увеличении плотности газа, состоящего из линейных молекул. В качестве примера подробно рассматривается колебательная восприимчивость молекулы CO2 в области фундаментальной полосы ν3. Выяснено, что внутри области аномальной дисперсии, примыкающей к частоте ν3, существует спектральный интервал, характеризующийся положительной дисперсией и существующий в достаточно широком интервале давлений. При повышении давления этот интервал сужается и исчезает при плотности порядка 100 Амага, приводящему к полному замытию ветвевой структуры полосы поглощения. Показано, что для количественной интерпретации спектра вещественной части восприимчивости учет спектрального обмена между линиями вращательной структуры полосы необходим в той же мере, как и для создания корректной картины трансформации спектра поглощения.

Full Text

Restricted Access

About the authors

А. П. Коузов

Санкт-Петербургский государственный университет

Author for correspondence.
Email: a.kouzov@spbu.ru

Физический факультет

Russian Federation, Санкт-Петербург 199034

Н. Н. Филиппов

Санкт-Петербургский государственный университет

Email: a.kouzov@spbu.ru

Физический факультет

Russian Federation, Санкт-Петербург 199034

Н. И. Егорова

Санкт-Петербургский университет ГПС МЧС России

Email: a.kouzov@spbu.ru
Russian Federation, Санкт-Петербург 196105

Р. Е. Асфин

Санкт-Петербургский государственный университет

Email: a.kouzov@spbu.ru

Физический факультет

Russian Federation, Санкт-Петербург 199034

References

  1. Burshtein A., Temkin S. Spectroscopy of Molecular Rotation in Gases and Liquids. Cambridge University Press, 1994. P. 300.
  2. Hartmann J-M, Boulet C, Robert D. Collisional effects on molecular spectra: laboratory experiments and models. Consequences for applications. Amsterdam: Elsevier; 2008. P. 411.
  3. Hartmann J-M., Ha Tran, Armante R. et al. // J. Quant. Spectrosс. Radiat. Transfer 2018. V. 213. P. 178.
  4. Алексеев B.A., Собельман И.О. // ЖЭТФ. 1968. Т. 55. С. 1874.
  5. Волькенштейн М.В. Молекулярная оптика. Москва: Гос. изд-во технико-теор. литературы, 1951. C. 744.
  6. Bulanin M.O., Dokuchaev A.B., Tonkov M.V., Filippov N.N. // J. Quant. Spectrosс. Radiat. Transfer 1984. V. 31. P. 521
  7. Kouzov A.P. // Chem.Phys. Lett. 1992. V. 188. P. 25.
  8. Tonkov M.V., Filippov N.N., Timofeyev Yu.M., Polyakov A.V. // J. Quant. Spectrosc. Radiat. Transfer 1996. V. 56. P. 783.
  9. Sala J., Bonamy J., Robert D. et al. // Chem. Phys. 1986. V. 106. P. 427.
  10. Bliot F., Constant E. // Chem. Phys. Lett. 1973. V. 18. P. 253.
  11. Verzhbitskiy I.A., Kouzov A.P., Rachet F., Chrysos M. // J. Chem. Phys. 2011. V. 134. P. 194305; Ibid. 2011. V. 134. P. 224301.
  12. Morozov V., Mochalov S., Olenin A. et al // J. Raman Spectrosc. 2003. V. 34. P. 983.
  13. Kouzov A.P., Kozlov D.N., Hemmerling B. // Chem. Phys. 1998. V. 236. P. 15.
  14. Коломийцова Т.Д., Ляпцев А.В., Щепкин Д.Н. //Оптика и спектроскопия. 2000. Т. 88. С. 719.
  15. Rothman L.S. // Applied Optics. 1986. V. 25. P. 1795.
  16. Rosenmann L., Hartmann J.-M., Perrin M.Y., Taine J. // Appl. Optics. 1988. V. 27. P. 3902.

Supplementary files

Supplementary Files
Action
1. JATS XML
Download
2. Fig. 1. Results of calculations of the real σ (curves 2–4) and imaginary κ (curves 1, 5, and 6) parts of polarizability (see text) at low (2 Amag, curves 1 and 2) and high (200 Amag, curves 3–6) CO2 densities, taking into account LM (solid lines) and without taking it into account (dotted curves).

Download (178KB)
Indexing metadata
3. Fig. 2. Transformation of dispersion curves σ׳(ω) with increasing gas density: 10 Amag (curves 1 and 2); 20 Amag (3 and 4); 50 Amag (5 and 6). Solid lines are calculated taking into account LM, and dotted curves without taking into account LM.

Download (94KB)
Indexing metadata
4. Fig. 3. The effect of taking into account LM on the curves of the reduced absorption coefficient κ(ω), calculated at densities of 10, 20 and 50 Amagat; assignment of curves as in Fig. 2.

Download (106KB)
Indexing metadata
5. Fig. 4. Components of the complex polarizability of CO2 calculated using the SC model at high pressures. Solid curves (1–3) – reduced absorption coefficient κ, dotted curves (4–6) – σ׳. Curves 1 and 4 (50 Amag); 2 and 4 (100 Amag); 3 and 5 (200 Amag).

Download (99KB)
Indexing metadata
6. Fig. 5. Components of complex polarizability calculated by the SC model for moderate CO2 densities (1–6). Density 10 Amag (curves 1 and 4); 20 Amag (2 and 5); 50 Amag (3 and 6).

Download (98KB)
Indexing metadata

Copyright (c) 2024 Russian Academy of Sciences