Влияние природы промотированных циркониевых носителей на каталитическое поведение катализаторов на основе Rh в реакции раскрытия циклогексана в н-гексан

Cover Page

Cite item

Full Text

Open Access Open Access
Restricted Access Access granted
Restricted Access Subscription or Fee Access

Abstract

В связи с ростом спроса на энергию возникает необходимость поиска источников дополнительных видов топлива. Возможным вариантом решения данной проблемы является использование смесей дизельного топлива с легким газойлем, при этом требуется соответствие стандартам по цетановому числу. Перспективным для решения данной задачи представляется процесс раскрытия кольца циклических углеводородов. В данной работе катализаторы на основе родия с циркониевыми носителями, допированными добавками других, стабилизирующих поверхность оксида циркония оксидов (SiO2, TiO2, WO3, Y2O3, La2O3), синтезированы и охарактеризованы методом низкотемпературной адсорбции-десорбции азота; проведены рентгенофазовый анализ и сканирующая электронная микроскопия с энергодисперсионным анализом, ИК-спектроскопией диффузного отражения с CD3CN в качестве молекулы-зонда, а также каталитические исследования в реакции раскрытия кольца циклогексана. Катализатор Rh/ZrO2-TiO2 является наиболее селективным по отношению к н-гексану (77 %) при температуре 300 °C. Образец Rh/ZrO2-SiO2 обладал наибольшей производительностью по отношению к н-гексану: достигнутый выход составил 6.6 ммольн-гексана гкат−1 ч−1.

Full Text

Restricted Access

About the authors

К. Е. Картавова

Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова

Author for correspondence.
Email: kyst@list.ru
Russian Federation, Москва

М. Ю. Машкин

Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова; Институт органической химии им. Н.Д. Зелинского РАН

Email: kyst@list.ru
Russian Federation, Москва; Москва

К. Б. Калмыков

Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова

Email: kyst@list.ru
Russian Federation, Москва

Г. И. Капустин

Институт органической химии им. Н.Д. Зелинского РАН

Email: kyst@list.ru
Russian Federation, Москва

О. П. Ткаченко

Институт органической химии им. Н.Д. Зелинского РАН

Email: kyst@list.ru
Russian Federation, Москва

И. В. Мишин

Институт органической химии им. Н.Д. Зелинского РАН

Email: kyst@list.ru
Russian Federation, Москва

С. Ф. Дунаев

Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова

Email: kyst@list.ru
Russian Federation, Москва

А. Л. Кустов

Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова; Институт органической химии им. Н.Д. Зелинского РАН

Email: kyst@list.ru
Russian Federation, Москва; Москва

References

  1. Lu Y., Shao M., Zheng C. et al. // Atmos. Environ. 2020. V. 231. P. 117536.
  2. Moraes R., Thomas K., Thomas S. et al. // J. Catal. 2012. V. 286. P. 62.
  3. Wei Y.-J., Zhang Y.-J., Zhu X.-D. et al. // Appl. Sci. 2022. V. 12. № 7. P. 3549.
  4. Guan C., Zhai J., Han D. // Fuel. Elsevier. 2019. V. 249. P. 1.
  5. McVicker G.B., Daage M., Touvelle M.S. et al. // J. Catal. 2002. V. 210. № 1. P. 137.
  6. Kustov L.M., Vasina T.V., Masloboishchikova O.V. et al. // Stud. Surf. Sci. Catal. 2000. V. 130. P. 227.
  7. Vasina T.V., Masloboishchikova O.V., Khelkovskaya-Sergeeva E.G. et al. // Russ. Chem. Bull. 2002. V. 51. № 2. P. 242.
  8. Masloboishchikova O.V., Vasina T.V., Khelkovskaya-Sergeeva E.G. et al. // Russ. Chem. Bull. 2002. V. 51. № 2. P. 237.
  9. Kartavova K.E., Mashkin M.Y., Kostin M.Y. et al. // Nanomaterials. 2023. V. 13. № 5. P. 936.
  10. Calemma V., Ferrari M., Rabl S., Weitkamp J. // Fuel. 2013. V. 111. P. 763.
  11. Liu Y.J., Liang Z.H., Liu X., Yuan L.J. // Ranliao Huaxue Xuebao / Journal Fuel Chem. Technol. 2022. V. 50. № 5. P. 576.
  12. Chandra Mouli K., Dalai A.K. // Appl. Catal. A Gen. 2009. V. 364. P. 80.
  13. Vicerich M.A., Benitez V.M., Especel C. et al. // Appl. Catal. A Gen. 2013. V. 453. P. 167.
  14. Zhu X., Zhou Q., Xia Y. et al. // J. Mater. Sci. Mater. Electron. 2021. V. 32. № 16. P. 21511.
  15. Zhu X., Wang J., Yang D. et al. // RSC Adv. 2021. V. 11. № 44. P. 27257.
  16. Mouli K.C., Choudhary O., Soni K., Dalai A.K. // Catal. Today. 2012. V. 198. № 1. P. 69.
  17. Kustov L.M., Stakheev A.Y., Vasina T.V. et al. // Studies in Surface Science and Catalysis. 2001. V. 138. P. 307.
  18. Kustov L.M., Kustov A.L. // Russ. J. Phys. Chem. A. 2020. V. 94. № 2. P. 317.
  19. Thommes M., Kaneko K., Neimark A.V. et al. // Pure Appl. Chem. 2015. V. 87. № 9–10. P. 1051.
  20. Hadjiivanov K. // Adv. Catal. 2014. V. 57. P. 99.
  21. Köck E.M., Kogler M., Götsch T. et al. // Dalt. Trans. 2017. V. 46. № 14. P. 4554.
  22. Ouyang F., Kondo J.N., Maruya K., Domen K. // J. Chem. Soc. Faraday Trans. 1996. V. 92. № 22. P. 4491.
  23. Tsyganenko A.A., Filimonov V.N. // Spectrosc. Lett. 1972. V. 5. № 12. P. 477.
  24. Tsyganenko A.A., Filimonov V.N. // J. Mol. Struct. 1973. V. 19. № 2. P. 579.
  25. Ivanov A. V., Kustov L.M. // Russ. Chem. Bull. 2000. V. 49. № 1. P. 39.
  26. Medin A.S., Borovkov V.Y., Kazansky V.B. et al. // Zeolites. 1990. V. 10. № 7. P. 668.
  27. Dessau R. // J. Catal. 1987. V. 104. № 2. P. 484.
  28. Knözinger H., Huber S. // J. Chem. Soc. Faraday Trans. 1998. V. 94. № 15. P. 2047.
  29. Pelmenschikov A.G., van Santen R.A., Janchen J., Meijer E. // J. Phys. Chem. 1993. V. 97. № 42. P. 11071.
  30. Bräuer P., Ng P.L., Situmorang O. et al. // RSC Adv. 2017. V. 7, № 83. P. 52604.
  31. Kustov L.M. // Top. Catal. 1997. V. 4. № 1–2. P. 131.
  32. Davydov A. Molecular Spectroscopy of Oxide Catalyst Surfaces. Wiley Interscience Publ. Wiley, 2003. 466 p.
  33. Jung K.-D., Bell A.T. // J. Catal. 2000. V. 193. № 2. P. 207.
  34. Tsyganenko A.A., Filimonov V.N. // Spectrosc. Lett. 1972. V. 5. № 12. P. 477.
  35. Ivanov A.V., Kustov L.M., Kazanskii V.B. // Kinet. Catal. 1997. № 38. P. 432.
  36. Gotić M., Ivanda M., Popović S., Musić S. // Mater. Sci. Eng. B. 2000. V. 77. № 2. P. 193.
  37. Marikutsa A., Yang L., Rumyantseva M. et al. // Sensors Actuators B Chem. 2018. V. 277. P. 336.
  38. Manoilova O.V., Podkolzin S.G., Tope B. et al. // J. Phys. Chem. B. 2004. V. 108. № 40. P. 15770.
  39. Sperling B.A., Maslar J.E., Ivanov S.V. // J. Vac. Sci. Technol. A Vacuum, Surfaces, Film. 2018. V. 36. № 3. P. 031513.
  40. Nieminen M., Putkonen M., Niinistö L. // Appl. Surf. Sci. 2001. V. 174. № 2. P. 155.
  41. Kannan S.K., Sundrarajan M. // Bull. Mater. Sci. 2015. V. 38. № 4. P. 945.
  42. Hadjiivanov K.I., Panayotov D.A., Mihaylov M.Y. et al. // Chem. Rev. 2021. V. 121. № 3. P. 1286.
  43. Purcell K.F., Drago R.S. // J. Am. Chem. Soc. 1966. V. 88. № 5. P. 919.
  44. Chakarova K., Strauss I., Mihaylov M. et al. // Microporous Mesoporous Mater. 2019. V. 281. P. 110.
  45. Ragon F., Campo B., Yang Q. et al. // J. Mater. Chem. A. 2015. V. 3. № 7. P. 3294.
  46. Guillerm V., Ragon F., Dan-Hardi M. et al. // Angew. Chemie. Int. Ed. 2012. V. 51. № 37. P. 9267.
  47. Fu G., Bueken B., De Vos D. // Small Methods. 2018. V. 2. № 12. P. 1.
  48. Devic T., Wagner V., Guillou N. et al. // Microporous Mesoporous Mater. 2011. V. 140. № 1. P. 25.

Supplementary files

Supplementary Files
Action
1. JATS XML
Download
2. Fig. 1. Pore size distribution for the applied catalysts: a) 1Rh/SiZrO2, 1Rh/YZrO2, 1Rh/WZrO2, 1Rh/LaZrO2; b) 1Rh/TiZrO2

Download (178KB)
Indexing metadata
3. Fig. 2. Diffractograms of samples of rhodium-containing catalysts. Symbols indicate the positions of base reflections from the ICDD base: ∇ - baddeleyite [00-037-1484], ◊ - tetragonal zirconium dioxide [00-050-1089], ○ - cubic zirconium dioxide [00-049-1642], ∗ - anatase [00-021-1272]

Download (165KB)
Indexing metadata
4. Fig. 3. Energy dispersive spectra, SEM micrographs and elemental composition by regions for zirconium dioxide-based carrier samples: SiZrO2 (a), YZrO2 (b), TiZrO2 (c), WZrO2 (d), LaZrO2 (e)

Download (252KB)
Indexing metadata
5. Fig. 4. IR diffuse reflectance spectra of the catalyst samples: 1Rh/SiZrO2 (a), 1Rh/YZrO2 (b), 1Rh/TiZrO2 (c), 1Rh/WZrO2 (d), 1Rh/LaZrO2 (e) in the region of hydroxyl groups. Solid lines are after vacuum treatment at 400 °C, dashed lines are after CD3CN adsorption. Bottom row - difference curves

Download (411KB)
Indexing metadata
6. Fig. 5. IR diffuse reflectance spectra of rhodium-containing catalyst samples: 1Rh/SiZrO2 (a), 1Rh/YZrO2 (b), 1Rh/TiZrO2 (c), 1Rh/WZrO2 (d), 1Rh/LaZrO2 (e) under CD3CN (96 mmHg) adsorption-desorption conditions (dotted line) vacuumised at 20 °C (black curve) and at 100 °C (grey curve)

Download (234KB)
Indexing metadata
7. Fig. 6. Results of catalytic tests of applied rhodium catalysts with different carriers in the reaction of cyclohexane opening into n-hexane

Download (259KB)
Indexing metadata

Copyright (c) 2024 Russian Academy of Sciences